A finales de 1991, tras el fallecimiento de María Zambrano y por voluntad testamentaria de la misma, todo su legado documental  y bibliográfico pasa a conformar el Archivo y la Biblioteca de la fundación. Los fondos bibliográficos del Archivo de la Fundación proceden en gran parte de la biblioteca personal de María Zambrano, material muy valioso porque contiene subrayados y anotaciones de la propia Zambrano. Esta serie está integrada por unas 3.000 monografías y unas 200 publicaciones periódicas. Gran parte de estos fondos bibliográficos están dedicados por sus autores a María Zambrano.