Los fondos documentales están organizados en dos series fundamentales: manuscritos y correspondencia. Los manuscritos son borradores, esquemas y notas de la autora de diversa extensión y formato, agrupados en 564 signaturas, la mayor parte de los cuales permanecen inéditos y en muchos casos incompletos. La correspondencia es fundamentalmente la recibida de autores de gran relevancia para la cultura contemporánea, tales como Antonio Machado, Miguel de Unamuno, Gabriela Mistral, León Felipe, Octavio Paz, Emil M. Cioran, José Ferrater Mora, Rafael Dieste, José Gaos, Jorge Guillén, Luis Cernuda, José Lezama Lima, Ramón Gómez de la Serna, Ramón Gaya, Rosa Chacel, José Bergamín, Américo Castro, Camilo José Cela, Elemire Zolla, Elena Croce, Albert Camus, Vittoria Guerrini, Guido Mutti, Alain Guy, José Luis López Aranguren, etc. La serie «correspondencia» está compuesta por unas cinco mil unidades. Completan los fondos documentales la serie de recortes de prensa de ella o sobre ella, unas ochocientas fotografías, y el legado de su padre, Blas Zambrano y de su hermana Araceli. (Estos documentos están digitalizados y se pueden obtener en PDF a través del formulario web que hay en esta página).